Осенью, благодаря помощи экс-"Мистера Вселенная" Рейнхарда Своланы, Арнольд отправился в Англию, где проходил очередной конкурс "Мистер Вселенная". Однако стать победителем не сумел - он довольствовался всего лишь вторым местом. Зато сумел завоевать три других титула: "Самый статный мужчина Европы", "Мистер Европа" и "Международный чемпион по поднятию тяжестей". В 1967 году Арнольд повторил свою попытку покорить турнир "Мистер Вселенная", и это ему удалось. Таким образом, он стал самым молодым обладателем этого титула в истории турнира.
По словам очевидцев, в те годы Арнольд не отличался воздержанностью в сексе. Его первый серьезный роман случился в Англии - с женой владельца спортивного зала Дайаной Беннет. После этого Арнольд окончательно раскрепостился. Как вспоминают его тогдашние приятели, если ему нравилась какая-нибудь девушка, он не тратил времени на "шуры-муры", а прямо спрашивал: "Хочешь со мной переспать?" Большинство соглашались, поскольку внешние данные у парня были что надо. Видимо, и мужские достоинства тоже.
В конце сентября 1968 года Арнольд отправился в Америку для покорения звания "Мистер Олимпия" (турнир проходил во Флориде). Но сделать это с ходу ему не удалось, хотя и второе место можно считать успехом. Кроме этого, основатель Международной федерации бодибилдеров Джозеф И. Уэйдер уговорил его остаться в Америке, чтобы делать свою карьеру здесь. Для начала Уэдер положил ему зарплату в 200 долларов в неделю за то, что Арнольд будет публиковать свои статьи в его журналах. Жил Арнольд в съемной квартире недалеко от центра Майами.
В 1969 году Арнольд вновь стал "Мистером Вселенная", однако покорить вершину турнира "Мистер Олимпия" опять не сумел. Чтобы компенсировать это поражение, он снялся в своем первом фильме - "Геркулес в Нью-Йорке". Фильм, конечно, откровенная лабуда, но почин был сделан. Говорят, сам Арнольд этот фильм ненавидит и даже пытался много позднее выкупить негатив, но ничего не получилось.
К 1971 году Арнольд накопил 28 тысяч долларов, плюс занял еще 10 тысяч у Уэйдера и сумел купить себе шестикомнатную квартиру в Лос-Анджелесе. А в мае того же года с родины Арнольда пришла скорбная весть: в автомобильной катастрофе в городе Китцбухеле погиб его родной брат Мейнхард (выяснилось, что он находился за рулем в нетрезвом виде). Бедняга так и не дождался того счастливого момента, когда его брат стал "Мистером Олимпия". Зато это увидел отец. Правда, и он радовался недолго. Осенью 1972 года Арнольд завоевал долгожданный титул (конкурс проходил в Германии), а спустя два месяца его отец скончался. Однако на похоронах отца Арнольд так и не появился. Почему? Он тогда находился в отпуске и никто не знал где. Потому и не смогли вовремя сообщить ему о случившемся. Арнольд появился на родине только спустя несколько дней после похорон, чтобы утешить мать, которая за год потеряла сразу двух близких мужчин: мужа и сына.
После того как Арнольд завоевал титул "Мистер Олимпия", женщины буквально стали охотиться за ним. Теперь, где бы он не появился, дамы самых разных возрастов атаковали его со всех сторон. Было множество комических случаев. Например, одна экзальтированная дама предложила ему следующую забаву: она обливает его тело шоколадом, а потом слизывает все это языком. Несмотря на заманчивость предложения, Арнольд отказался. Видимо, испугался, что в экстазе дама могла его не только облизать, но и покусать. Другая поклонница прямо на улице подбежала к Арнольду, быстро скинула с себя одежду и попросила немедленно начать "тренировать" ее тело. Третья фанатка - горничная в отеле на Лазурном берегу - не стала много разговаривать, а вцепилась руками за его большую грудную мышцу. Арнольд еле-еле вырвался.