После съемок в "Кровавой маме" Роберт вернулся на сцену, правда, уже не в Нью-Йорке - устроился в труппу бостонского театра "Тиэтр Компани оф Бостон". Проработав там какое-то время, он вернулся в Нью-Йорк, чтобы в декабре 1970 года сыграть там в постановке своей любовницы Шелли Винтерс под названием "Ночные сцены шумной пассажирки". Критики назвали его игру в ней "ошеломляющей". Однако похвалы на хлеб не намажешь, и в финансовом отношении Роберту в ту пору приходилось несладко. Даже самая его успешная на тот момент роль - в "Кровавой маме" - не принесла ему сколь-нибудь ощутимых денежных дивидендов. Жил он скромно, в небольшой квартирке на четвертом этаже, в доме на Западной Четырнадцатой улице, между Гринич Виллидж и Челси, платя за жилье 70 долларов в месяц. Чтобы хоть как-то сводить концы с концами, ему приходилось хвататься за любую, даже самую крохотную роль, которые ему предлагали в кино и театре. В начале 70-х он записал на свой счет еще несколько фильмов: "Думая о Дженнифер", "Рожденный побеждать", "Банда, которая не умела играть честно" (все - 1971), "Бей в барабан медленно", "Злые улицы" (оба - 1973). Два последних фильма стали самыми удачными из всего этого списка. В них Роберт сыграл главные роли: в "Барабане" это был "дубоватый" бейсболист, в "Улицах" (их снял Мартин Скорсезе) - гангстера Джонни Боя. Именно последняя роль и принесла Роберту славу самого талантливого нью-йоркского актера начала 70-х и стала тем звездным билетом, по которому он вошел в святая святых - в Голливуд.
Осенью 1973 года, когда "Злые улицы" вышли на экран, его увидел режиссер Фрэнсис Форд Коппола, который готовился к съемкам продолжения "Крестного отца" и искал актера на роль молодого дона Карлеоне. Он рассчитывал, что эту роль сыграет Марлон Брандо, воплотивший в первом "Крестном отце" образ пожилого Карлеоне, но актер отказался. Во-первых, был обижен, что ему мало заплатили за первый фильм, во-вторых - не хотел играть в жестком гриме молодого человека. И тут Коппола увидел Де Ниро. Собственно, это была не первая встреча режиссера и актера. Еще в период подготовки к съемкам первого "Крестного отца" Роберт был утвержден на одну из ролей - Поля Гатто. Но затем он добровольно ушел из проекта, предпочтя второстепенной роли у Копполы главную роль в фильме Джеймса Голдстоуна "Банда, которая не умела играть честно". А когда "Крестный отец" вышел на экраны и собрал обильный урожай баксов и призов, Роберт, конечно, начал кусать локти от обиды, поскольку его "Банда" оказалась дешевкой. Впрочем, не зря говорится: что ни делается, все к лучшему. Если бы Роберт сыграл в первом "Крестном отце", то ему не досталась бы роль молодого Карлеоне во втором, а именно эта роль сделает его по-настоящему знаменитым.
Съемки "Крестного отца-II" начались 1 октября 1973 года со сцен на озере Тахо. Но Роберт в них занят не был, поэтому усиленно готовился к роли - ускоренным методом учил итальянский язык. Эпизоды с его участием начали снимать со сцен в Маленькой Италии в январе 1974 года, а заканчивали на Сицилии в апреле-июне. В разгар этой работы Роберт был удостоен двух значительных наград: за роли в фильмах "Банда, которая не умела играть честно" и "Злые улицы" он получил приз от "Кружка кинокритиков" и Национального общества кинокритиков как "Лучший актер второго плана". Не "Оскар", конечно, но все равно приятно.
Между тем своего "Оскара" Роберт все же отхватил. Это случилось в марте 1975 года, когда "Крестному отцу-II" присудили сразу шесть статуэток, и одна из них досталась Де Ниро в номинации "Лучший актер второго плана". Причем сам актер был настолько уверен в том, что награда достанется кому угодно, но только не ему, что даже не приехал на церемонию и наблюдал за ней по телевизору из своей квартирки в Нью-Йорке.